Achim Lilienthal

Strukturuntersuchungen an (C60)n+-Clustern mit der Methode der Gasphasen-Ionenchromatographie

Diplomarbeit, Universität Konstanz, 1998


Abstract

In dieser Arbeit geht es um die als Gasphasen-Ionenchromatographie bekannte Methode zur Strukturuntersuchung an Clusterionen. Bislang war man in ihrer Anwendung auf Cluster beschränkt, deren Oberfläche geringe konkave Anteile enthalten. Um auch solche Cluster untersuchen zu können, die dieser Forderung nicht genügen, wurde ein Simulationsprogramm erstellt, mit dem die Oberflächenstruktur explizit berücksichtigt werden kann. Die Funktionsfähigkeit des Programms konnte in verschiedenen Testrechnungen und bei der Interpretation einer Mobilitätsmessung an (C60)n+-Clustern bestätigt werden.
Das Grundprinzip der Gasphasen-Ionenchromatographie besteht darin, die Ionenmobilität zu bestimmen und das erhaltene Resultat mit Werten zu vergleichen, die aufgrund theoretischer Überlegungen für verschiedene mögliche Strukturen zu erwarten wären. Um auf diesem Weg Strukturinformation gewinnen zu können, sind daher sowohl experimentelle als auch theoretische Überlegungen notwendig.
In Kapitel 3 analysieren wir zunächst die Ionenbewegung in einem Mobilitätsexperiment. Hierbei wird ein Ausdruck abgeleitet, der die Mobilität in Abhängigkeit des sogenannten Diffusionsquerschnitts angibt. Diese mit QD bezeichnete Größe kann als effektiver Stoßquerschnitt angesehen werden, der den Widerstand beschreibt, den der Cluster aufgrund seiner Struktur der Bewegung durch das Driftgas entgegensetzt.
Die exakte Integration des Ausdrucks für QD ist nicht möglich. Aus diesem Grund werden Methoden benötigt, die eine näherungsweise Berechnung des Diffusionsquerschnitts ermöglichen. Drei dieser Methoden, die bei der Interpretation der gemessenen Mobilität benutzt werden, sind in Kapitel 4 beschrieben und in ihrem Gültigkeitsbereich gegeneinander abgegrenzt. Im Projektionsmodell harter Kugeln (HSP-Modell) wird der Diffusionsquerschnitt beispielsweise durch die mittlere Projektionsfläche der betreffenden Struktur angenähert, wobei diese als Verbund harter Kugeln angesehen wird. Da in dieser Näherung die auftretenden Mehrfachstöße nicht berücksichtigt werden, kann sie für Cluster mit bedeutenden konkaven Oberflächenanteilen nicht verwendet werden. In diesem Fall muß die Berechnung des Diffusionsquerschnitts im Rahmen des HSST-Modells erfolgen. Hierbei werden Stoßtrajektorien unter der Annahme einer Wechselwirkung harter Kugeln berechnet (HSST-Modell).
Zur Berechnung von QD im Rahmen der HSST-Näherung wurde ein Computerprogramm erstellt, welches in der Lage ist, die Trajektorie einer Kugel (Helium) zu ermitteln, die auf einen Verbund harter Kugeln (Cluster) trifft. Die Funktionsweise des Programms wird in Kapitel 5 erläutert. Sie basiert auf der numerischen Integration des Ausdrucks für QD mit der Methode der Monte Carlo-Integration.
Die Tests, die durchgeführt wurden, um die korrekte Funktion des Programms zu überpüfen, sind in Kapitel 6 dokumentiert.
In Kapitel 7 und Kapitel 8 wird die experimentelle Anordnung sowie die Durchführung einer Mobilitätsmessung beschrieben.
In Kapitel 9 wird schließlich das Ergebnis einer Mobilitätsmessung an (C60)n+-Clustern vorgestellt. Die Meßergebnisse zeigen deutlich, daß zur Interpretation die Betrachtung im Rahmen der HSP-Näherung nicht ausreicht. Über die Identifizierung der Strukturen hinaus wird ein Modell zur Beschreibung des C60-C60-Wechselwirkungspotentials in Anwesenheit einer Ladung diskutiert und erläutert inwiefern eine Mobilitätsmessung ein Test für dieses Modell sein kann.

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